Molsarkivet så dagens lys i 1968. Et samarbejde med Mols Biblioteket, og initiativtageren, Svend Dam Sørensen gjorde det muligt, at åbne et Lokalhistorisk Arkiv. Det var den forestående kommunalreform, der havde givet startskuddet til oprettelsen, da man andre steder i landet allerede var i gang med at oprette arkiver. Man havde en velbegrundet frygt for, at lokalhistorisk materiale ville gå tabt i forbindelse med reformen.
Den første bestyrelse og frivillige på arkivet. Forrest fra venstre: Svend Dam Sørensen, Vistoft, Carl A. Laursen, Thorup, Ejner Skovfoged, Vrinners. Bagest: Else Holst, Helgenæs, Sigvard Thuesen, Agri.
Molsarkivet startede i et lille kælderlokale for enden af en garderobe i Molsskolens kælder, og flyttede senere ind i et nedlagt filmlokale under Molsbiblioteket. Her havde det til huse indtil Mols Bibliotekets nedlæggelse i 2004.
Et samarbejde med Borgerforeningen Mols, Ebeltoft Kommune og Ebeltoft Museum, gjorde det muligt at flytte arkivet til Knebel Bygade 40. A. Her var arkivet indtil 1. marts 2017. Efterfølgende fandt Molsarkivet nye lokaler i den gamle Inspektørbolig Knebel Bygade 31, ved Molsskolen.
I 2011 frasagde man sig organiseringen med Ebeltoft Museum, da museet fusionerede med Randers Museum, og Grenå Museum.
Samtidig så arkivsammenslutningen i Syddjurs Kommune ”ASK” dagens lys. ”ASK” består nu af de 6 Lokalarkiver, der findes i Syddjurs kommune. I ”ASK” regi, blev der ansøgt om ”LAG” midler til implementering af arkiveringssystemet ARKIBAS, og til nyt IT-udstyr til alle arkiverne i Syddjurs Kommune.
Denne ansøgning blev imødekommet med 270.000 kr., så der nu kan arkiveres og registreres på alle arkiverne.